Ensemble - Individuum

Spontane Emission von Photonen: 90 Jahre mit den falschen Gleichungen?

 

  I think most physicists, even though they may profess faithful belief in the Copenhagen interpretation, still share with me a disreputable, materialistic prejudice that stones and trees cannot be either more - or less - real than the atoms of which they are composed. And, if it is meaningless to ask what an individual moment is doing, can it be any more meaningful to ask what their sum is doing?

E.T. Jaynes, Survey of the present status of neoclassical radiation theory.

 

Will man den Schulunterricht zum radioaktiven Zerfall etwas unterhaltsamer gestalten, so schenkt man gerne ein Glas Weizenbier mit möglichst viel Schaum ein, und lässt Schüler die Höhe des Schaums in Abhängigkeit von der Zeit messen. Das klappt erstaunlich gut, weil (so die gängige Erklärung) für jedes Bläschen (Individuum) die Wahrscheinlichkeit, in der nächsten Sekunde zu zerplatzen, gleich groß ist. Also muss die Höhe des Schaums (des Ensembles) exponentiell abnehmen. 

Lässt sich diese Analogie auch auf die spontane Emission eines Photons übertragen? Lange Zeit schien es so. Und die bis heute gängige Theorie (Weisskopf-Wigner, kurz WeWi) wird trotz ihrer inneren Widersprüche nicht weiter hinterfragt, obwohl es inzwischen Experimente gibt, die den Übergang eines einzelnen Atoms (Individuums) zeitlich auflösen können. 

Der fundamentale Widerspruch der gängigen Theorie besteht darin, dass man einerseits von einem "Quantensprung" (oder "Zerplatzen") des Atoms ausgeht, was eine unendlich große Linienbreite zur Folge hätte (die Fouriertransformierte der Deltafunktion ist die Konstante 1).
Andererseits schließt man von dem exponentiellen Zerfall des Ensembles auf eine "Lorentzlinie des Individuums", also auf ein exponentielles Abklingen der emittierten Strahlung, und zwar mit der gleichen Zeitkonstanten. Der Bierschaum nimmt also nicht exponentiell ab, weil Bläschen platzen, sondern weil jedes Bläschen exponentiell schrumpft wie ein Luftballon mit einem Loch. Dann wundert man sich über die enorm kleine "natürliche Linienbreite", insbesondere bei metastabilen Zuständen (z.B. Phosphoreszenz), die man im Experiment nie beobachtet. Und die gängige Erklärung dafür ist dann: Dopplerverbreiterung und Druckverbreiterung (Stoßverbreiterung) sind um mehrere Größenordnungen größer, und die natürliche Linienbreite geht in Faltungen (Voigtprofilen) unter.

Wir halten fest:

Die spontane Emission eines Photons durch ein Atom wird bis heute mit zwei sich widersprechenden Modellen erklärt.
1. Statistisch: Ein Ensemble von Atomen zerfällt exponentiell, weil die Zerfallswahrscheinlichkeit für jedes Atom (Individuum) für einen "Quantensprung" gleich groß ist.
2. Deterministisch: Beim Übergang vom angeregten Zustand in den Grundzustand (tieferen Zustand) verhält sich das Atom wie ein klassischer gedämpfter Oszillator (kontinuierliches exponentielles Abklingen der Amplitude).
 


Anscheinend lassen sich beide Modelle mühelos unter einen Hut bringen, indem man einfach die Zerfallskonstante des Ensembles mit der Zerfallskonstante des Individuums gleichsetzt.
Zitat aus S. Kikuchi, Zeitschrift für Physik, July 1930, Volume 66, Issue 7–8,  pp 558–571:

 "Auf diese Art kann man den Begriff der Länge des Wellenzuges oder der Kohärenzlänge, der in der früheren Theorie nur korrespondenzmäßig definierbar war, exakt beschreiben, und der Zusammenhang mit der Lebensdauer des Atoms ist hiermit quantentheoretisch abgeleitet."

Anm.: Das Problem mit der "Amplitude eines Photons" ist allerdings, dass man sie prinzipiell nicht direkt messen kann, sondern Photonen immer "am Stück" absorbiert werden (Klick des Detektors).

In der Regel wird diese "Vereinheitlichung der sich widersprechenden Modelle" damit belegt, dass man die deterministische SGL und atomare Dipolmomente (Oszillatorstärken) verwendet, um die Zerfallswahrscheinlichkeit (Einstein A-Koeffizient) zu berechnen (WeWi-Theorie). Und weil man dabei nur das klassische Dipolmoment durch das quantenmechanische zu ersetzen hat, scheint alles in Ordnung zu sein. 
Aber das kann wie gesagt nicht stimmen, weil dann phosphoreszierende Stoffe eine "astronomisch kleine" Linienbreite haben müssten. Und immer mehr neue Experimente belegen eindrücklich den Unterschied zwischen Ensemble und Individuum, z.B. Minev et al., To catch and reverse a quantum jump mid-flight.

Wie sieht ein Modell aus, das diese Widersprüche vermeidet? 

Wir gehen im Folgenden davon aus, dass das Ensemble immer exponentiell zerfällt (Zerfallskonstante g0), was statistisch gesehen immer richtig ist, so lange die Zerfallskonstante für alle Individuen im Mittel gleich ist. Für den Zerfall des Individuuums halten wir uns aber sowohl die Art des Übergangs (exponentiell oder beliebig), als auch die Dauer bzw. die Zerfallskonstante (g) offen. 

Wenn man versucht, den Zerfall eines Ensembles über die Feldstärke (oder Intensität) der emittierten Strahlung (Photonen) zu messen, so kann man das etwa so modellieren: 

a) Der Zeitpunkt des Zerfalls eines Individuums ist exponential verteilt (Zerfallskonstante g0). 

b) Das Individuum zerfällt mit der Zerfallskonstante g (und beliebigem "Zerfallsgesetz"). 

c) Ein geeigneter Detektor registriert die "Summe der Einhüllenden" (kohärent oder inkohärent). 

Hier ist ein Beispiel  

Plot_2d  

Plot_2d Plot_2d 

In dieser Simulation wurden 1000 Zerfälle eines Ensembles exponential-verteilt mit der Zerfallskonstanten g0 = 0.2 [1/Zeiteinheit] ausgelost. Die Zeitpunkte des Zerfalls sind mit roten Strichen markiert (vgl. Photonenstatistik und Zeitreihen). Das einzelne Atom zerfällt exponentiell mit g = 2 (also 10 mal schneller als das Ensemble). Die Kurven zeigen die resultierende Amplitude der Strahlung (es genügt, die Einhüllenden zu addieren). Die beiden Ausschnitte darunter zeigen für 0<t<3 [Zeiteinheiten], dass für g=2 die resultierende Zerfallskurve nicht mit dem Maximum beginnt. Für 20<t werden die "Wellenzüge einzelner Photonen" sichtbar (rein rechnerisch :).

Der Übergang von g=0.2 zu g=2 lässt sich in einer Animation veranschaulichen (g0=0.2):

Plot_2d Die Animation läuft für g0=0.2 und g=0.2 bis 2, mit kurzem Halt (2 Sekunden) an den Intervallenden.

Die "Zerfallskurven" des Ensembles (blau) und der emittierten Strahlung (rot) sehen nicht nur so aus wie Zerfallskurven der Aktivität von Mutter- (Ensemble) und Tochternuklid (Strahlung) beim radioaktiven Zerfall. Sie werden auch durch die gleichen Gleichungen beschrieben, wenn man von der Summation zur Integration übergeht, siehe die Gleichung "Faltung" unten.

Erst für sehr große Zerfallskonstanten g wären beide Zerfallskurven identisch, d.h., nur mit einem "Quantensprung", also einer Deltafunktion für die spontane Emission, würde die "Faltung von Ensemble mit Individuum" die Zerfallskurve des Ensembles reproduzieren.

Im Sonderfall gleicher Zerfallskonstanten von Individuum und Ensemble (g=g0) ergibt sich für die Tochteraktivität g^2*t*exp(-g*t).

 
Faltung
 

Aber dass die Strahlung eines Atoms beim spontanen Übergang exponentiell abklingt, ist wie gesagt ja nur eine 90 Jahre alte ad hoc Annahme, die in sich widersprüchlich ist. Wie in "Über die spontane Emission von Photonen" gezeigt (und durch das Minev-Experiment belegt), gibt eine Sech-Kurve den zeitlichen Verlauf der spontanen Emission wohl besser wieder. Zur Orientierung deshalb zunächst ein Vergleich der "Zerfallskurven" (Amplitude des Photons) und Linien, ergänzt durch Gausskurven.

"Zerfallskurven" exponentiell (rot), Sech (blau) und Gauss (grün). Die zugehörigen Fouriertransformierten, oder "Linien".
`*`(g, `*`(Heaviside(t), `*`(exp(`+`(`-`(`*`(g, `*`(t)))))))), `+`(`/`(`*`(`/`(1, 2), `*`(g, `*`(sech(`+`(`*`(`/`(1, 2), `*`(g, `*`(t)))))))), `*`(Pi))), `/`(`*`(exp(`+`(`-`(`*`(`^`(g, 2), `*`(`^`(t, ...
`/`(`*`(`^`(g, 2)), `*`(`+`(`*`(`^`(g, 2)), `*`(`^`(w, 2))))), `/`(1, `*`(`^`(cosh(`/`(`*`(w, `*`(Pi)), `*`(g))), 2))), exp(`+`(`-`(`/`(`*`(`/`(1, 2), `*`(`^`(w, 2))), `*`(`^`(g, 2))))))
Plot_2d Plot_2d
Der Sech-Puls ist bei Normierung auf die Fläche unter der Einhüllenden der Feldstärke auf 1 der breiteste. Und deshalb hat die Sech-Linie die kleinste Breite.
Frequenzen werden hier relativ zur Zentralfrequenz angegeben - in "geeigneten Einheiten".

 

Sech-Photonen

Wie sieht nun der Zerfall des Ensembles aus, wenn der atomare Übergang nicht klassisch (exponentiell abklingend), sondern neoklassisch (Sech-Puls) vor sich geht?

Für g[sech]=2 ist der Verlauf der Zerfallskurve schon wesentlich glatter, als für g[exp]=2. Erst für g[sech]=10 wird die Sech-Zerfallskurve vergleichbar mit g[exp]=2.
Plot_2d Plot_2d
 

Auch hierzu eine Animation:

Zerfall des Ensembles (blau) und Faltung mit Sech-Photonen (rot). Zerfall des Ensembles (grün), Faltung mit exp-Photonen (blau) und Sech-Photonen (rot).
Plot_2d Plot_2d

Man beachte: physikalisch sinnvolle Vorgänge beginnen nicht schlagartig "zur Zeit t=0". Die Faltung mit (physikalisch sinnvollen) Sech-Photonen zeigt, dass es immer eine Vorgeschichte (t<0) geben muss.

Die zugehörigen Linienprofile im Vergleich

Für obige Faltungen erhält man für exp-Photonen eine Lorentzlinie (blau) und für Sech-Photonen eine Sech-Linie (rot). Die Animation läuft von g=0.2 (2 Sekunden angehalten) bis 2 (2 Sekunden angehalten). Die grüne Kurve zeigt den Grenzwert für g -> ∞, also "Quantensprünge" (egal mit welcher Verteilung :).

Plot_2d 

Die Zahl der Individuen wurde von N=1000 (wie bisher) auf N=100 reduziert, weil erst dann Strukturen der Linien (z.B. Satelliten) sichtbar werden, die auf den diskreten Charakter der Strahlungsemission hinweisen. Für N=1000 befindet man sich bei den gewählten Parametern schon "im Kontinuum" (Summe -> Integral) und erhält die glatten Kurven der Fouriertransformierten bzw. Faltungen.
Was umgekehrt natürlich auch bedeutet, dass Satelliten in Linienprofilen rein zufällig entstehen können.
 

Kohärent - inkohärent? 

Bisher wurden die Amplituden (Einhüllenden der Feldstärke der Strahlung) summiert. Was passiert, wenn man ihre Quadrate summiert?
Dann werden die Linien natürlich breiter:

Plot_2d 

Die Animation wurde mit neuen Zufallszahlen erzeugt und läuft für g= 0.05 .. 1. Die Sech-Linien (rot) werden nicht wesentlich breiter. Die Lorentzlinie (blau) wird für inkohärentes Aufsummieren wesentlich breiter! Und das ist auch vernünftig:

- Durch Kohärenz wird die Linie schmaler, wenn die Zerfallskonstante des Individuums größer ist als die des Ensembles. Die Wellenzüge werden aneinander gehängt (kürzerer Abstand) - "Fabry-Perrot-Effekt".
- Wenn umgekehrt bei kohärenter Messung die Zerfallskonstante kleiner wird als die des Ensembles, werden die Wellenzüge des Individuums verlängert und überlappen.
M.a.W.: die kleinste Zerfallskonstante (längste Kohärenzzeit) bestimmt die Linienbreite.
 

Natürlich ist "teilweise kohärent" der Regelfall, und neben der longitudinalen Kohärenz gibt es noch transversale Kohärenz und Polarisation, u.a.m.
Ein weiteres aber ebenso wichtiges Seitenthema wäre natürlich der experimentelle Nachweis von Photonen, also die Charakteristika der Photonen-Detektoren, die wegen ihrer endlichen Auflösung (räumlich und zeitlich) immer nur eine Faltung des Original-Signals zeigen, also i.d.R. ein "Lorentzprofil" als systematischen Messfehler.

Und nun?

Die beiden sich widersprechenden Annahmen, mit denen seit 90 Jahren die spontane Emission beschrieben wird, nämlich, dass
1. ein Atom einen Quantensprung macht, und dass 2. ein Atom einen Wellenzug aussendet, der mit der gleichen Zerfallskonstanten abklingt, mit der auch das Ensemble zerfällt, lassen sich relativ einfach auflösen, wenn man die spontane Emission "neoklassisch" beschreibt. Der Übergang eines Atoms verläuft in dieser Beschreibung weder als Sprung noch als exponentiell abklingende Strahlung, die "zur Zeit Null" sprunghaft beginnt. Vielmehr verläuft der Übergang kontinuierlich, z.B. so:

Der wandernde Punkt symbolisiert den Zustand eines Atoms, das auf einer tanh-Kurve als Funktion der Zeit von einem angeregten Zustand zum Grundzustand (z.B.) übergeht. Dabei entsteht ein Photon mit einer sech-Einhüllenden (Amplitude der Feldstärke).

Weitere Details siehe Über die spontane Emission von Photonen 
Beim Minev-Experiment wird das Photon absorbiert (kommt in dieser Darstellung von rechts). Man kann aber den Vorgang so steuern, dass es wieder emittiert wird. Natürlich nicht spontan...

Der Zufall (oder das Ensemble) kommt - rein mathematisch - so ins Spiel:  Die tanh-Kurve ist "fast überall konstant", wie man diesen Zahlen entnehmen kann (-10 ≤ t ≤ 10, mit konstanter Schrittweite):

9.999999980, 9.999999848, 9.999998874, 9.999991684, 9.999938558, 9.999546022, 9.996646498, 9.975273768, 9.820137900, 8.807970780, 5., 1.192029220, .179862100, 0.24726232e-1, 0.3353502e-2, 0.453978e-3,...
9.999999980, 9.999999848, 9.999998874, 9.999991684, 9.999938558, 9.999546022, 9.996646498, 9.975273768, 9.820137900, 8.807970780, 5., 1.192029220, .179862100, 0.24726232e-1, 0.3353502e-2, 0.453978e-3,...
9.999999980, 9.999999848, 9.999998874, 9.999991684, 9.999938558, 9.999546022, 9.996646498, 9.975273768, 9.820137900, 8.807970780, 5., 1.192029220, .179862100, 0.24726232e-1, 0.3353502e-2, 0.453978e-3,...
 

D.h., ein Atom kann sich "im Prinzip beliebig lange" im angeregten (sog. stationären) Zustand befinden, aber wenn es dem "Kipppunkt" zu nahe kommt, kann der Übergang sehr schnell ablaufen. Alles kontinuierlich und deterministisch. Der "absolut objektive Zufall der Quantenphysik" ist nicht zufälliger als die Vorgeschichte des Atoms mitsamt seiner Umgebung - also des Universums.

Denn: Ein Atom befindet sich nicht von selbst in einem (stationären) Zustand, sondern es wird dort hin gebracht - mehr oder weniger genau. Dabei spielt nicht nur die Energie (Frequenz) eine Rolle, sondern auch Impuls, Polarisation, Strahlungscharakteristik, Spin, usw., also auch gerichtete Größen. Man beschreibt das gerne mit sog. "Auswahlregeln" oder gar "verbotenen Übergängen". Aber Auswahlregeln sind nur eine Richtschnur für den Physiker und nicht für das Atom. Und "das Dipolmoment des Atoms" (Erwartungswert des Maximums) ist auch nur eine Richtgröße für die Beschreibung eines Atoms, das sich sicher nicht an (Bohrs) Verbote hält! Anstatt den Atomen und Photonen Vorschriften zu machen, sollte man die Atom-Photon-Wechselwirkung vielleicht besser so beschreiben: Je weniger das anregende Photon zum absorbierenden Atom passt, desto schneller findet die nachfolgende "spontane Emission" statt. Dazu braucht man gar kein Vakuum! Aber wenn man es doch mit Vakuum erklären will, geht das auch: Bei nicht perfekter Anregung genügen kleine Vakuumschwankungen, um auf der Zeitskala nahe an den "Kipppunkt" zu kommen. Siehe auch "Das Atom-Motel".

Der Widerspruch verschwindet also, wenn man das einzelne Atom nicht mit dem Ensemble gleichsetzt, sondern ihm "erlaubt", seinen eigenen Übergang zu machen. Wie dieser Übergang abläuft, ist charakteristisch für das Atom. Wann er stattfindet, hängt außerdem von der Vorgeschichte, also der Umgebung ab - rein zufällig. In der Realität gibt es kein Ensemble, dessen Mitglieder sich alle exakt gleich präparieren lassen, schon gar nicht in "reinen Zuständen".

Zum Schluss noch eine amüsante Geschichte aus dem Jahr 1906. Man hatte zu dieser Zeit Atome als Sender von Wellenzügen konstanter Amplitude, die durch Stöße unterbrochen werden können, modelliert. Zu einem Zeitfenster gehört eine Sinc-Linie, deren Breite umgekehrt proportional zur Dauer der Emission ist. Gewichtet man diese Sinc-Linien mit einer exponential verteilten Dauer der "Sendezeit" [Lorentz 1906], so ergibt sich für die Stoßverbreiterung eine Lorentzlinie.

© Juli 2020, Dr. Michael Komma (VGWORT)

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